近日，我校新型功能材料南京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、環(huán)境科學(xué)學(xué)院胡應(yīng)杰博士與中科院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所、中科院上海高等研究院等國內(nèi)研究機(jī)構(gòu)合作，在微腔調(diào)制寬帶可調(diào)諧激光研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。該研究實(shí)現(xiàn)一種新型寬帶隙可調(diào)諧CsPbCl3-3xBr3x納米線狀微腔，并利用密度泛函理論與動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)，解析了該材料離子交換的動(dòng)力學(xué)特征及其內(nèi)在化學(xué)機(jī)理，基于微腔規(guī)則的幾何結(jié)構(gòu)及寬帶隙調(diào)節(jié)特性，在單個(gè)微腔上成功實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)、寬帶可調(diào)諧微納激光輸出。相關(guān)成果于3月1日發(fā)表于國際納米能源領(lǐng)域頂級(jí)期刊Nano Energy（《納米能源》，最新影響因子為15.548）。論文題為“Energy transfer and wavelength tunable lasing of single perovskite alloy nanowire”（https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104641），胡應(yīng)杰博士為共同一作。
具備寬帶可調(diào)諧特性的納米線微納激光光源在微型光電子器件方面具有重要應(yīng)用前景。但是，受制于納米線的窄增益區(qū)間，現(xiàn)行研究大多依賴于單個(gè)器件上集成多根納米線實(shí)現(xiàn)寬帶可調(diào)諧激光輸出，極大地阻礙了光電子器件的進(jìn)一步小型化和集成化。
近年來，由于具備吸收系數(shù)高、熒光產(chǎn)率高、光譜調(diào)諧范圍大等特性，鈣鈦礦材料備受關(guān)注。和傳統(tǒng)光學(xué)材料相比，鈣鈦礦納米線微納激光具備高品質(zhì)、低閾值、寬帶可調(diào)諧特性。由于鈣鈦礦材料柔軟的晶格特性，單根鈣鈦礦納米線很難實(shí)現(xiàn)寬帶可調(diào)諧激光輸出。
在該項(xiàng)研究中，研究人員首先通過改進(jìn)的化學(xué)氣相沉積技術(shù)制備了高質(zhì)量鈣鈦礦納米線狀微腔，然后基于陰離子固相遷移反應(yīng)，在單根納米線上成功實(shí)現(xiàn)了寬帶隙可調(diào)熒光發(fā)光。結(jié)合密度泛函理論，研究人員解析了鈣鈦礦納米結(jié)構(gòu)中陰離子遷移的原子路徑，揭示了離子遷移的基本過程，并闡明其離子遷移的來源——小的離子遷移激活能，為材料離子遷移、相分離及光學(xué)性質(zhì)的研究奠定了堅(jiān)實(shí)的理論及實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步佐證了理論結(jié)果，隨著反應(yīng)時(shí)間的變化，單根納米線歷經(jīng)三個(gè)主要過程：首先，由發(fā)光一致的納米線逐漸變化為帶隙可調(diào)納米線；然后，納米線整體帶隙可調(diào)，但是其帶隙隨著反應(yīng)時(shí)間增加而減??；最后，納米線被整體同化，轉(zhuǎn)化為發(fā)光一致的納米線，但整體發(fā)光波長較開始階段紅移。實(shí)現(xiàn)的納米線狀微腔具備規(guī)則的幾何結(jié)構(gòu)、光滑的表面及寬帶可調(diào)諧特性，可同時(shí)作為增益介質(zhì)及光學(xué)微腔，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)單根納米線寬帶可調(diào)諧激光輸出，實(shí)驗(yàn)上成功獲得了480~525nm的寬帶可調(diào)諧微納多色激光。
此項(xiàng)研究解析了鈣鈦礦納米結(jié)構(gòu)中離子遷移的原子路徑、基本過程、動(dòng)力學(xué)特征及化學(xué)機(jī)制，并利用單根納米線狀微腔實(shí)現(xiàn)了寬帶可調(diào)諧激光輸出，為分析鈣鈦礦材料離子遷移與光電性能的聯(lián)系等提供了堅(jiān)實(shí)的理論及實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)，進(jìn)一步推進(jìn)了高品質(zhì)寬帶可調(diào)諧微納多色納米激光器的研究進(jìn)展。
以上研究工作得到了國家自然科學(xué)基金以及新型功能材料南京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目的支持。
寬禁帶納米線及其負(fù)離子擴(kuò)散的動(dòng)力學(xué)和原子尺度機(jī)制
供稿：環(huán)境科學(xué)學(xué)院
